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隨著我國社會主義新農村建設的大規模開展,農村地區經濟增長與環境保護的之間的矛盾日益深化,對環境可持續的清潔新能源的需求也日益增加。隨著糧食產量的連年增長,農業生產過程當中會生大量以農作物秸稈為主的有機固體廢棄物,每年產生的秸稈總量可達8億多噸,其可以視為一種潛力巨大的可再生能源,但絕大部分秸稈都被直接燃燒或者在田間隨意堆棄,不僅污染了水體和大氣,還浪費了寶貴的資源。

眾所周知,黑膜沼氣池厭氧消化是一種在農村地區廣泛推  廣且經濟效益高的工藝,可以在簡單的設備條件下  將農作物生物質轉化成高熱值的沿氣,既能解決程  稈帶來的環境污染,還能緩和農村地區能源的供需  矛盾。秸稈是一種主要成分為木質纖維素的生物  質,其含有的木質素、纖維素、半纖維素相互交聯纏  繞,形成的復雜結構限制了黑膜沼氣池厭氧微生物對其降解和  利用。在黑膜沼氣池厭氧消化的過程中,難降解固體有機物的水解階段是其限速階段,所以在秸稈水解之前對其

進行預處理非常關鍵。國內外對秸稈的預處理做了  眾多研究2),其中條件溫和且不產生二次污染的生  物預處理方法逐漸成為熱點34),但這些方法中菌  種、水解酶的成本問題會限制這類方法在農村地區  推廣使用。農家堆漚技術將秸稈等有機物堆在一  起,并噴灑沼液進行預處理,作為傳統方法在農村地  區已經有了較為廣泛的應用,但對一些關鍵條件如:  需氧量、預處理時間等缺乏系統研究。目前有很  多研究采用微需氧方法對餐廚垃圾淀粉”等進行預處理,以提高在其黑膜沼氣池厭氧發酵中甲烷的產量,但對難降解的農作物秸稈預處理的研究較少。兩相黑膜沼氣池厭氧發酵水解酸化階段產生的水解黑膜沼氣池發酵液不僅有黑膜沼氣池發酵過程中產生的大量氮、磷等營養物質還含有豐富的水解微生物菌群,本研究用其對秸稈進行微需氧生物預處理,意在通過水解液中的微生物在微需氧條件下改變秸稈內部結構,破壞秸稈的空間結構,并打破部分木質素與纖維素、半纖維素之間的化學鍵,將秸稈中難降解有機物轉化成小分子有機物,以達到提高秸稈在黑膜沼氣池厭氧發酵過程的產氣速率,降低預處理成  本的目的,同時希望構建一種成本低廉、操作簡單能在農村地區推廣適用的預處理方法。

1實驗材料與方法

1原料性質  

實驗中所用稻草秸稈來源于安徽省馬鞍山市和  縣姥長中心村周邊水稻田,于2015年9月收集后置  于晾曬場自然風干(含水率低于10%),去除殘留在  秸稈上的谷粒后放入粉碎機中粉碎,取過20目不銹  鋼篩網,不能過30目篩的顆粒。其C含量,N含量,  Ts,Vs,纖維素,半纖維素及木質素含量分別為4.51%,0.8%,91.21%,86.63%S,39.81%S,24.21%和11.33%。預處理所用黑膜沼氣池厭氧水解液來自于實驗室正常運行的兩相黑膜沼氣池厭氧反應器的水解酸化反應器(80L),底物為秸稈、餐廚和雞糞干物質比為2:1:1的混合物,有機酸濃度為4.5g·L。接種污泥來自于實驗室正常運行的黑膜沼氣池厭氧反應器中產甲烷反應器(40L)中黑膜沼氣池厭氧消化污泥,TS和VS含量分別為6.68%和2.93%。

1.2實驗方法

1.2.1水解液生物預處理  稱取35g稻草秸稈放入500mL具塞廣口瓶  中,加入水解酸化反應器中水解酸化液使得物料含  水率為60%并攪拌均勻,預處理時間為10天。

口瓶塞上開孔并插入玻璃管,采用微型空氣泵(1Lmin-)向插入瓶底的玻璃管中充氣,充氣間隔分別為不充氣、8、2.7和0.9小時,對應的空氣負荷分別為0,95,285和571mL·g-"Vsd-1。為考察水解酸化液中微生物和揮發性有機酸(VFAs)的在預處理過程中的作用,對水解酸化液進行如下處理:將水解酸化液通過0.22μm微孔濾膜;乙酸溶液,濃度為4.5gL。具體實驗設計見表1。

1.2.2秸稈的BMP(生物甲烷勢)實驗  

為研究水解酸化液生物預處理對秸稈黑膜沼氣池厭氧消化  特性的影響,本研究中采用BMP實驗對預處理前后  秸稈的產氣特性進行評估。稱取5g(以TS計)預  處理后的秸稈置于250mL的西林瓶中,加入黑膜沼氣池厭氧污  泥作為接種物,物料與接種物比(S/1)為1,用超純水加到200mL刻度線,用氮氣向瓶中吹1分鐘后用鋁塑蓋密封,充分混勻后置于35℃的恒溫震蕩水浴箱中,最后在橡膠塞上插入連接有刻度的玻璃注射器,每日記錄產氣量,設置只加入接種污泥的實驗組作為對照組,最終產氣量扣除對照組的產氣量。1.3分析方法

秸稈經預處理后在65℃烘箱中烘干,置于5℃冰箱中密封保存,用作測定各項指標的原料。C和N元素含量用元素分析儀(CHN- 0-Rapid, Heraeus,  德國)測定,半纖維素、纖維素、木質素含量采用范  式法8,V和TS采用烘干法測定9,VFAs濃度采  用安裝FD檢測器的氣相色譜儀(GC-2001, Shimaoa,日本)進行測試。  1.4微生物貢獻率  為證明水解液對秸稈預處理過程中微生物起到  的重要作用,并量化微生物在預處理過程中的貢獻  程度,水解液中微生物貢獻率計算方法如下

貢獻率=  未處理組“三素”降解率-除菌組“三素”降解率  未處理組  降解率

2結果與討論

2.1空氣供應量對秸稈預處理的影響  

很多研究表明,適量的空氣可以提高秸稈的水  解效率,但不影響產甲烷效率0-。所以預處理過  程中空氣供應量的多少會直接影響后續黑膜沼氣池厭氧消化的  沼氣產量,由于過量的氧氣會使得底物中部分有機  物被直接氧化,導致預處理過后的秸稈可利用的成  分降低,所以需要對水解液預處理過程中空氣的供應量進行優化

2.1.1纖維素、半纖維素、木質素及干物質變化

  TS和VS是衡量秸稈中可供黑膜沼氣池厭氧發酵菌群利用的干物質量的重要指標,稻草秸稈在預處理前后的TS和Vs質量及降解率的變化如圖1所示。可以看出,未處理秸稈的TS和Vs質量分別為31.92和30.31g,經預處理后分別降低了6.6%-15.4%和7.8%-17.78%,TS與VS的降解率都隨空氣供應

的升高而提高。秸稈中的半纖維素、纖維素、木質素(下文稱作“三素”)占秸稈質量的70%以上,其中纖維素和半纖維素是黑膜沼氣池厭氧發酵中可被生物轉化成甲烷的主要物質,秸稈在預處理前后的“三素”質量和降解率如圖2所示。從圖中可以看出,三素的降解率都隨著空氣負荷的增加而提高,這主要是由于空氣供應量的增多會使體系中的兼性黑膜沼氣池厭氧菌群和好氧菌群更加活躍消耗更多的有機物。預處理過程中對木質素的降解促進作用最為明顯,當空氣負荷為57mL·gVsd時對木質素的降解率達到23.90%,而對纖維素和半纖維素的降解率最高分為17.62%

圖2預處理對秸稈中三素質量及其降解率  和16.05%,主要是由于秸稈中大部分  纖維素被木質素包裹,而當木質素在預  降解過后則會增加包裹在內部半纖維素  微生物接觸的機會,這與方文杰等在用  稻草秸稈后對“三素”降解結果一致。

2.1.2日產氣量和累積產氣量  

生物甲烷勢(NP試驗可以評價有機物  氧黑膜沼氣池發酵過程中可被降解的有機物多少,實驗將經  生物預處理和未處理的秸稈投入BMP裝置中定  黑膜沼氣池厭氧發酵實驗,產氣時間為30d。30天后不同  負荷預處理后的秸稈的沼氣日產氣量和  見圖3和圖4未經處理的稻草桔稈在第3天邊產氣高峰但在之后的3天中迅速下降,相反  預處理的秸稈在第3天之后仍然在繼續升高直到第5-7天才達到峰值后下降。未經預處理的最高日產氣量為17.65 mL. TS·d(未處理組而預處理過后的秸稈最高日產氣量為21783956 mL'g TSd+1,比未處理的秸秤提高了  2.2倍。從圖4可以看出,95 ml'g TS·d-空  負荷條件下預處理秸桿(2組)的累積  高,為384m-1s,比未處理組提高了8  比無空氣供應條件下的精桿(A1組)提高了45%。但總產氣量并不隨空氣供應量增大  提高當空氣負荷超過9mE下d時絲  處理過后的格桿總產氣量反而會下氣  為51assd時,秸秤的累積產量  為251 mLgTS,比無空氣組秸桿的累死  低45%。這主要是由于空氣的供應M在定  內,會提高預處理過程中好氧和兼性黑膜沼氣池厭氧  群的活性,使得秸稈中有機物部分降解其

部分未完全氧化而是轉化為有機酸、還原糖等中間  產物,這亦是預處理過后的秸稈在黑膜沼氣池厭氧發酵前期日  產氣量更高的原因;當空氣供應量進一步提高,累積  產氣量的下降是由于秸稈中有機物,尤其是三素,在  空氣供應量提高后被完全氧化的量增大,可供黑膜沼氣池厭氧發酵過程中利用的有機物則會隨之減少。

本文選取動力學方程對不同空氣負荷預處理條  件下的稻草秸稈產氣量進行描述。  動力學方程微分形式為:

dct  =-kt( gmax-Gt)  dt

積分后表達式為:

ln(Gmax-Gt)=-k,×t+a

當t=0時,a= Ingmar,

式中:Gmax表示最終累計產氣量,mL·g-Ts;  k,為斜率表示產氣速率常數;t表示黑膜沼氣池厭氧消化進行  的時間,d;G表示t時間時的氣體累積量,mLg  TS。通過上式動力學表達式,用最小二乘法擬合并  計算出不同空氣負荷條件下的產氣速率常數,用以

評價不同預處理條件秸稈的產氣速率,如表2所示。從表2中可以看出,各組的相關系數(R2)均大于0.97,結合圖4,可以看出,秸稈經過預處理后的產氣速率都高于未經處理秸稈的產氣速率,當有空氣存在會提高水解液生物預處理的產氣速率,且當空氣負荷為95mL·gTs·d-時,預處理過后的秸稈產氣速率最大;而當空氣負荷進一步提高時,秸稈的產氣速率會隨之降低,但仍高于無空氣供應條件下秸稈的產氣速率

2.2水解液中有機酸及微生物作用

一些研究指出,揮發性有機酸可以提高木質纖  維素中的半纖維素溶解率,如高濃度的乙酸在添加硝酸且在100℃條件下可以去除部分木質素,為了進一步驗證本研究中水解液中微生物和有機酸在預處理過程中的影響,除菌水解液(Aa)、乙酸溶液(Ab)與未處理水解液(A2)在微需氧條件下對秸桿預處理后“三素”,Ts,V影響見圖5。

由圖5可見,稻草秸稈經除菌水解液(Aa組)處理后TS和VS分別降解了3.84%和3.25%,較未處理水解液(A2)組降低了47.2%和57.2%,纖維素、半纖維素和木質素降解率較A2組也大幅下降(p<  0.05),這能說明水解液中可以水解秸稈中“三素”

及其他有機物質的微生物菌群被去除后,會大幅降低微需氧預處理過程中對有機質(Ts,Vs)和“三素”的降解能力。通過1.4中公式可以得出A2組中微生物對于纖維素、半纖維素、木質素的降解貢獻率分別為59.3%,50.2%,73.2%,顯然水解液中的微生物在預處理過程中起到了關鍵的作用。

乙酸溶液(Ab組)預處理稻草秸稈后,ws,TS和木質素的水解率只有1.03%-1.23%,纖維素和半纖維素水解率分別為2.54%和5.32%,這與何品晶等人用乙酸溶解預處理木質纖維素時,水解的半纖維素及纖維素量明顯高于去除木質素量的結果一致12),這主要是由于乙酸在常溫條件下不能破壞木質素單元之間的醚鍵,但能水解部分半纖維素和纖維素21。對比除菌組Aa與乙酸組Ab可以發現,除菌組后的水解液對秸稈中TS和VS及“三素”的水解率均高于乙酸組,主要是由于除菌后的水解液中除乙酸之外還有丙酸、丁酸、戊酸等有機酸,有研究證明丙酸等有機酸能在常壓溫和的條件下去除秸稈中的木質素、半纖維素和纖維素3。而且水解液經除菌處理后,其中仍然含有金屬離子,這些金屬陽離子可以充當催化劑的作用,提高了各種有機酸對秸稈中“三素”的水解作用。

3結論

(1)空氣的供應量對水解液預處理稻草秸稈有  較大影響,隨空氣供應量的增加,秸稈中Vs和Ts  及“三素”降解率都隨之升高,當空氣供應量為571  mLg" VS:d-時對木質素、纖維素和半纖維素的降解率分別達到23.90%,17.62%和16.05%。  

(2)空氣供應量為95 mLg VS:d-時,也就是微需氧條件下預處理過后的稻草秸稈累積產氣量和產氣速率常數最高,分別為384.9mL·g-Ts和0.1132d-1),總產氣量比未處理的秸稈提高了83.0%。

(3)在微需氧預處理過程中,水解液中的微生物菌群起到了關鍵作用,其對纖維素、半纖維素和木質素的降解貢獻率分別為59.3%,50.2%和73.2%。

(4)乙酸溶液對秸稈中成分的降解作用不明顯,水解液中除微生物以外還有其他有機酸等可以提高對秸稈的降解程度。

摘自《中國沼氣》第3期 汪楚喬 洪鋒 曾學良 李先寧 黃飛

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